Entre suas obras mais importantes estão Veinte poemas de amor y una canción desesperada, Residencia en la tierra (1925-1931), Canto general e Confieso que he vivido (autobiografia póstuma, publicada em 1974).
Foi com Canto geral, em 1950, que sua poesia adota intenção social, ética e política. Em 1952 publica Os Versos do Capitão e em 1954 As uvas e o vento e Odes Elementares.
Morreu em Santiago em 23 de setembro de 1973, de câncer na próstata. Encontra-se sepultado em sua propriedade particular em Isla Negra, Santiago no Chile.